En 1878, Alfred Solvay fait construire dans le style néo-renaissance flamand en vogue à l’époque une villa (ou petit manoir) en briques rouges ceinturées de bandeaux de pierres blanches sur un terrain gagné sur la forêt de Soignes. Ce terrain longe la ligne du chemin de fer Bruxelles-Namur et se trouve au lieu-dit Kaaregat non loin de la gare de Boitsfort qui vient d’être installée.

Le parc qui entoure à l’époque la demeure tient compte du relief et des espaces sauvages. Les marécages du fond de la vallée sont transformés en étangs, tandis qu’une partie de la hêtraie d’origine est maintenue.

En 1894, la veuve d’Alfred Solvay, Marie Masson, étend le périmètre du parc vers la chaussée de La Hulpe.

En 1905, Léopold II acquiert les étangs de Boitsfort et une partie des terrains attenants pour préserver une partie du site, menacé par le percement du futur boulevard du Souverain et la création des nouveaux quartiers que va générer cette extension de Bruxelles.

Ernest Solvay (célèbre frère d’Alfred), associé à l’opération, devient ainsi propriétaire d’un ancien lotissement de maraîchers entre le nouveau boulevard et la rue du Silex et l’intègre dans la propriété familiale en faisant construire deux ponts au-dessus de cette même rue.

C’est de cette époque aussi que date l’ajout d’une double tour à la demeure des Solvay.

En 1911, l'architecte paysagiste Jules Buyssens réaménage le parc dans le style paysager que nous lui connaissons aujourd’hui. Neuf ans plus tard, une conciergerie et des dépendances néo-classiques sont construites.

Puis en 1924, Jules Buyssens intervient à nouveau et dessine, dans un esprit classique, la très belle roseraie.

Lorsqu’en 1973 meurt Thérèse Tournay-Solvay, la fille d’Alfred Solvay, les héritiers vendent le domaine à une société immobilière qui le laissa à l’abandon.

Racheté par la Région bruxelloise en 1980, le parc Tournay-Solvay est ouvert au public un an plus tard.

En 1984, un incendie détruit le château dont il ne reste aujourd’hui que des ruines. L’année suivante, l’architecte paysagiste Jacques Boulanger-Français restaure la roseraie et le jardin potager-fruitier.