Formant un promontoire sableux dominant le confluent du Struykbeek et de la Woluwe, le site de l’actuel parc Malou fut occupé 2.000 ans avant JC par des populations néolithiques. Des traces de cette occupation ont été retrouvées derrière le moulin de Lindekemale.

Celui-ci apparaît pour la première fois dans un document écrit en 1129. A l’époque, les seigneurs de Woluwe ont leur résidence à l’emplacement du Slot. Une ferme existe à proximité (l'Hof ten Groenenberg, disparu vers 1840); de même qu’une chapelle.

Au 13è siècle, l’abbaye de Park, située à Heverlee, devient propriétaire, pour plusieurs siècles, de nombreux biens ayant appartenu aux seigneurs de Woluwe. C’est le cas du moulin et probablement d’une partie du parc Malou.

Quatre siècles plus tard, il est fait mention d’un domaine rural appartenant à Albert Preudhomme et constitué d’une petite maison de plaisance, Het Speelgoet, d’un grand parc aux allées rectilignes et de plusieurs étangs. Il s’agit des abords de l’actuel Château Malou. Endetté, l’homme vend son domaine au Mont-de-Piété qui le revend ensuite aux Jésuites. Ils en feront, pendant plus d’un siècle, un lieu de résidence campagnard pour les membres de leur congrégation.

A la dissolution de la Compagnie de Jésus en 1773, les propriétés foncières de l’ordre sont vendues. Le Speelgoet est ainsi acquis par un riche négociant en laines originaire du Limbourg, Lambert de Lamberts, qui démolira la demeure existante située au bord de l’étang pour construire, plus haut dans la propriété, le château que l’on connaît aujourd’hui.

Celui-ci, comme le parc qui lui sert d’écrin, sera progressivement embelli dans la première moitié du 19e siècle par les nouveaux propriétaires : Pierre Van Gobbelschroy, qui fut avant la révolution belge ministre de l’Intérieur de Guillaume Ier des Pays-Bas et sa compagne, la danseuse étoile Marie Lesueur. Les étangs du vallon du Struykbeek sont ainsi asséchés, l’étang principal agrandi et le parc redessiné tout en courbe selon la mode des jardins à l’anglaise.

En 1850, l’ancien ministre, ruiné par de mauvais placements, se suicide. Le notaire Van Keerbergen achète le château et son parc en 1851 pour les revendre deux ans plus tard à celui qui leur donnera son nom : le directeur de la Société Générale puis Premier ministre, Jules Malou. La propriété restera dans les mains de ses héritiers jusqu’en 1950, date à laquelle ils la cèderont à la Commune de Woluwe-Saint-Lambert.

En 1970, d’importants travaux de rénovation sont confiés à l’architecte Tilmant pour aménager dans le château, une salle des mariages et une galerie de prêt d’oeuvres d’art. Les anciennes écuries seront également rénovées en 1978. Le massif boisé du parc est classé comme site depuis 1993.

En voie de rénovation, le château est aujourd’hui utilisé pour des manifestations culturelles, des colloques, des réceptions et des séminaires.